近日,工程技術領域權威期刊Chemical Engineering Journal(IF=13.273)在線發表了我校工學院曹崇江教授團隊的最新研究成果“Encapsulation of colloidal semiconductor quantum dots into metal-organic frameworks for enhanced antibacterial activity through interfacial electron transfer”。2018級碩士研究生王夢軍和2019級博士研究生年琳玉為本文的共同第一作者,曹崇江教授為本文的唯一通訊作者,中國藥科大學為本文唯一通訊單位。
細菌污染對食品、醫藥、環境等領域構成巨大威脅并受到廣泛關注。光催化消毒因其能耗低、抗菌效率高、不產生耐藥性和致癌副產物等優點,有望取代傳統的化學和物理消毒方法。量子點(QDs)作為0維(0D)納米級半導體材料,由于其尺寸小(1~10 nm)、吸收帶譜寬、帶隙可調等優勢引起了光催化消毒領域的極大興趣。然而,量子點的一些固有缺陷阻礙了其進一步的實際應用,特別是它們容易聚集、表面缺陷使它們穩定性較差,以及高光致發光導致光生載流子的快速重組。將半導體QDs與金屬有機框架(MOFs)材料結合是提高其光催化性能的理想方法。盡管QDs@MOFs復合材料在催化方面取得了成功,但其主要的缺點是由于在QDs@MOFs復合材料的合成中添加了聚乙烯吡咯烷酮(PVP)等表面活性劑,導致QDs和MOFs界面處的相互作用不明確,這阻礙了QDs@MOFs復合材料構效關系的闡明。
該團隊通過一種簡單的配位輔助自組裝的策略,在不使用PVP等表面活性劑的情況下,將GSH修飾的無鎘Zn-Ag-In-S(ZAIS)QDs封裝到金屬有機框架(ZIF-8)基體中。結果表明,ZAIS QDs和ZIF-8的結合顯著增強了光催化抗菌性能,增強的抗菌性能可以歸因于:ZIF-8提供了豐富的活性位點,并且促進了氧氣的吸附;ZIF-8提高了ZAIS QDs的分散性和穩定性;ZAIS QDs和ZIF-8之間Zn-S鍵的形成促進了界面間電子轉移,從而促進了ROS的產生。而且還發現,QDs@ZIF-8的抗菌機理是通過產生ROS破壞細菌的細胞膜、降解細菌細胞內的DNA和蛋白質以及氧化細菌細胞中的GSH來實現的。其中,1O2、·O2-和光生e-是發揮抗菌作用的關鍵物質。此外,QDs@ZIF-8納米復合材料還表現出高穩定性和低細胞毒性。因此,該策略為開發用于安全、高效光催化消毒的QDs和MOFs基復合材料提供新思路和見解。
該研究工作獲得“十三五”國家重點研發計劃、國家自然科學基金面上項目和江蘇省農業科技自主創新資金課題的資助。
QDs@ZIF-8納米復合材料的制備及其在可見光照射下的電荷分離和抑菌機理示意圖
文章鏈接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.130832